口袋妖怪绿宝石可以捕获的神兽包含剧情主线神兽、三神柱、红蓝水都，还有少量活动限定神兽，绝大多数神兽都可以在通关四天王之后逐步解锁抓捕条件，仅部分幻兽与大鸟需要特殊道具开启对应地图入口。主线剧情内可以稳定拿到烈空坐，二周目通过天气研究所触发随机洞窟，能够接连捕捉固拉多与盖欧卡，这三只封面神兽等级统一为70级，抓捕前需要准备会刀背打与催眠技能的宝可梦，把血量压至红血后再反复投掷精灵球，尽量不要造成秒杀导致神兽永久消失。烈空坐位于131号航道的天空之柱，必须携带音速自行车冲过碎裂地板才能抵达顶层，洞窟入口不会刷新消失，战败后再次进入就能重新触发对战，容错率远高于另外两只海陆神兽。固拉多所在的陆之窟与盖欧卡所在的海之窟会随道路天气变化刷新，每次询问天气研究员只会解锁一处洞窟，往返多次对话才能集齐两只神兽的刷新点位。
三神柱是普通玩家最容易集齐的支线神兽，抓捕流程需要先完成布告石室的解谜任务，队伍首位放置吼鲸王、末尾放上古空棘鱼，对着墙壁石板使用挖洞技能开启密室机关，之后才能解锁三处遗迹洞窟。岩神柱坐落于111号道路沙漠遗迹，冰神柱藏在105航道小岛洞穴内，钢神柱位于120号道路的古代坟墓，三只神兽等级均为40级，洞窟进入一次即可永久保留入口，不需要反复刷新地图。红蓝水都属于全地图游走神兽，通关后出门会随机刷新其中一只在丰缘地区四处乱跑，一旦进入战斗就会立刻逃跑，必须用黑色眼神、蜘蛛网这类锁招技能封锁出逃，慢慢压低血量再进行捕捉；持有远洋船票可以前往南方小岛，稳定捕获另一只水都，补齐这一对龙族神兽。游走宝可梦只会在道路与海面来回移动，进出城镇可以重置它的位置，反复切换场景就能快速碰面。
剩余幻兽与传说大鸟大多依靠特殊船票解锁孤岛入口，洛奇亚、凤王需要神秘船票前往肚脐岩，分左右两条阶梯分别触发对战，梦幻持有旧海图可以抵达遥远孤岛，代欧奇希斯则诞生于诞生岛的三角解谜关卡，这类神兽无法依靠地图野生偶遇，缺少对应道具就无法正常遇见。抓捕所有传说宝可梦都有通用技巧，睡眠状态可以大幅提升捕获成功率，麻痹效果次之，千万不要给神兽挂上中毒、灼烧这类持续掉血异常状态，避免在拉锯战中意外击杀目标，耗时超过三十回合后使用时间球，捕获效率会远超高级球。多准备几十颗高级球与时间球，尽量保留大师球留给逃跑机制极强的游走水都，能大幅降低收集神兽的难度，把丰缘地区全部传说宝可梦逐个收入队伍。
